近日,课题组硕士研究生马凯同学以第一作者身份在期刊 Journal of Materials Chemistry C 发表研究论文:High-dipole ionic liquids mediate kinetic regulation of low-strain perovskite single crystals for γ-ray detection。该工作围绕金属卤化物钙钛矿单晶在高能γ射线探测中的应用,提出了一种基于高偶极离子液体的晶体生长动力学调控策略,从分子尺度出发实现对晶体生长过程的精确调控,有效降低了晶体内部缺陷密度并显著提升了器件综合性能。

钙钛矿单晶由于具有较高的载流子迁移率-寿命积以及优异的高能射线吸收能力,被认为是极具潜力的新一代γ射线探测材料。然而,在传统逆温结晶生长过程中,由于晶体生长速率较快且成核行为具有随机性,容易导致晶体内部产生显著的残余应力与微观结构无序,从而进一步引发缺陷态增加与载流子输运性能下降,这些因素共同限制了其在高能γ射线探测领域中的实际应用性能。

针对上述问题,本工作引入高偶极离子液体1-hexyl-3-methylimidazolium bromide(HMIMBr)作为晶体生长动力学调控剂,通过分子层面的强相互作用实现对前驱体组装过程的精准调控。研究表明,HMIM⁺具有显著高于传统MA⁺的偶极矩,能够显著增强其与Pb–Br前驱体之间的静电作用,从而在溶液阶段有效稳定前驱体结构并降低局部过饱和度,进而抑制无序成核过程的发生。在该策略作用下,所获得的钙钛矿单晶在结构质量与光电性能方面均得到显著提升。晶体缺陷密度降低至1.01×1010 cm⁻³,载流子寿命相较于对照样品提升约3倍。在器件层面,基于该单晶构筑的γ射线探测器能够实现对511 keV高能γ射线达4.8%的能量分辨率(²²Na源),并表现出优异的环境稳定性。

本工作表明,通过引入高偶极离子液体,可以在分子尺度上实现对钙钛矿晶体生长动力学的有效调控,从而有效抑制晶体生长过程中的残余应力积累并提升体相结构均匀性。这一策略不仅为高质量钙钛矿单晶的可控制备提供了新的思路,也为高性能γ射线探测器的发展提供了一种有效的化学调控方法。
文章链接:https://doi.org/10.1039/D6TC01605G