金属卤化物钙钛矿发光二极管（PeLEDs）凭借发射波长可调、色纯度高、外量子效率提升迅速等优势，在下一代显示与照明领域展现出巨大应用潜力。然而，对于高分辨率显示至关重要的深蓝光PeLEDs，其性能仍远落后于成熟的红光、绿光器件，是领域内亟待突破的关键方向。当前深蓝光器件的核心瓶颈之一，在于深蓝光钙钛矿发光层与空穴传输层（HTL）之间存在较大空穴注入势垒，导致器件载流子注入不平衡，严重限制了器件效率与稳定性。氧化镍（NiOₓ）凭借高空穴迁移率和优异的环境稳定性，是PeLEDs中应用最广泛的空穴传输材料。但NiOₓ相对较浅的价带位置通常需要能级调制，才能实现与深蓝光钙钛矿的匹配能带对齐。目前常用的策略是利用p型分子进行界面修饰：通过p型分子从NiOₓ抽取电子诱导电荷转移，提高NiOₓ表面空穴浓度、降低费米能级并提升功函数，最终实现与钙钛矿的能级匹配优化。

    但现有研究普遍存在一个被忽略的关键问题：多数工作仅关注独立NiOₓ薄膜的能级调控效果，却忽视了其集成到完整器件堆栈后的实际能带对齐状态——二者存在显著差异。在钙钛矿制备过程中，极性前驱体溶剂会部分溶解有机修饰分子，导致分子从NiOₓ表面脱落，造成界面退化，使功函数和价带位置恢复到本征水平，破坏了预先优化的能带对齐，最终限制了基于NiOₓ的深蓝光PeLEDs性能。虽然增强有机分子的吸电子能力可以加强界面吸附，但过强的吸电子基团又会导致NiOₓ功函数过度降低，反而破坏最优能级匹配，造成全器件能级失衡。

    针对这一核心挑战，课题组开发了一种多齿配体锚定策略，实现了分子在NiOₓ表面的稳定吸附，全程保持稳定可控的能级调制效果。我们设计合成了一系列具有不同锚定位点数目的p型修饰分子（BTP、BBA与BPA），结合密度泛函理论计算发现：增加锚定位点数量，有利于分子与NiOₓ表面形成多重相互作用的键合构型，其中三齿锚定的BPA分子展现出最强的吸附能。这种强相互作用让BPA在极性溶剂冲洗后仍能保持95%以上的表面覆盖率，保证了从独立薄膜到完整器件的能级调控一致性。同时，尽管额外锚定位点不可避免地为BPA引入了强吸电子的-PO₃H₂基团，但BPA与多个表面Ni原子之间形成的多路径电荷转移，有效分散了吸电子效应，最终实现了NiOₓ功函数的精准调控，将空穴注入势垒降低至0.69 eV，获得了最优的能级对齐。

    基于该策略，团队将BPA修饰NiOₓ与纯卤素准二维钙钛矿集成制备深蓝光PeLEDs。最终器件实现了极低的电荷注入势垒，开启电压仅为2.4 V，是目前文献报道深蓝光区域的最低开启电压；器件在463 nm发射波长下实现了15.8%的峰值外量子效率（EQE），并具备优异的工作稳定性，跻身目前性能最优的深蓝光PeLEDs行列。该策略同时适配大面积制备，在大面积器件上仍可实现11.2%的冠军EQE。该工作为解决NiOₓ基空穴传输层界面退化问题提供了全新思路，为高性能深蓝光钙钛矿发光二极管的开发提供了坚实的实验与理论基础。

文章链接：https://doi.org/10.1002/adma.73478